Connect with us

Hi, what are you looking for?

Наука и технологии

Ученые используют кетильные радикалы для новой многокомпонентной реакции

Более устойчивое использование химических ресурсов является частью Повестки дня ООН на период до 2030 года. Поэтому химики-синтетики работают над разработкой и проведением эффективных синтезов. В арсенале синтетических органических химиков центральную роль играют процессы, которые связывают несколько молекул (партнеров связывания) за одну стадию, так называемые многокомпонентные реакции (МКР). Это считаются устойчивыми и экологически безопасными технологиями для быстрого производства сложных структур и лекарств за одну стадию реакции. Группе исследователей под руководством профессора химии Франка Глориуса (Мюнстерский университет) и доктора Хуан-Мин Хуан (Мюнстерский университет и Шанхайский технологический университет) впервые удалось использовать так называемые кетильные радикалы для нового МКР. Это исследование было опубликовано в недавно основанном журнале Синтез природы.

«Кетильные радикалы являются очень важными соединениями в синтетической химии. Они часто используются в синтезе сложных продуктов природного происхождения. Однако каталитические химические превращения с использованием кетильных радикалов остаются сложными. Их образование часто требует «жестких» условий реакции с высокой температурой. , Радикалы также могут быть неселективными в своих путях реакции, что означает, что их трудно контролировать», — объясняет Хуан-Мин Хуанг.

Исследовательская группа использовала кетильные радикалы и палладиевый катализ, возбуждаемый видимым светом , для создания MCR между несколькими партнерами по связыванию. При выборе партнеров сочетания (альдегиды, 1,3-диены и различные нуклеофилы) исследователи учитывали различные аспекты: какие вещества необходимы для протекания реакции, какие легкодоступны и какие продукты полезны?

«Нам удалось укротить радикалы кетильного типа, объединив видимый свет с небольшим количеством коммерчески доступного палладиевого катализатора», — говорит соавтор Питер Беллотти. «Этот практически простой, окислительно-восстановительный нейтральный и, следовательно, безвредный для окружающей среды подход может стать общей платформой для построения так называемых сложных мотивов гомоаллильных спиртов, часто используемых структурных мотивов в синтетической химии. Одностадийный синтез ключевых промежуточных соединений, который может быть дальнейшее преобразование в ценные продукты является доказательством универсальности этого подхода».

В дополнение к синтетическим возможностям этого метода команда исследовала механистические сложности, используя комбинированный экспериментальный механистический анализ и расчеты теории функционала плотности (DFT). «Мы ожидаем, что сочетание видимого света с переходными металлами , такими как палладий, может вдохновить на дальнейшие непредвиденные синтетические преобразования, выходящие за рамки установленных катализируемых реакций», — говорит Фрэнк Глориус.

Ученые используют кетильные радикалы для новой многокомпонентной реакции

В тренде