Фотокаталитическое выделение водорода из воды является ключевой технологией для достижения устойчивого производства водорода. Однако прямое влияние микроскопической структуры молекул воды на границе раздела на фотокаталитическую реактивность остается неизученным.
В исследовании, опубликованном в Journal of the American Chemical Society, были раскрыты важнейшие роли структуры и динамики межфазных водородных связей, а также оптимальная межфазная водная среда для содействия выделению H 2. Статья называется «Положительное и отрицательное влияние межфазных водородных связей на фотокаталитическое выделение водорода».
Эти результаты дают представление о молекулярном уровне, которое может помочь в разработке условий на границе раздела фаз для улучшения фотокаталитических характеристик.
Производство водорода посредством фотокаталитического расщепления воды является устойчивым решением для следующего поколения энергии путем использования световой энергии при комнатной температуре. Однако разработка инновационных фотокатализаторов остается сложной задачей из-за ограниченного понимания молекулярных уровней межфазных молекул воды и их сетей водородных связей.
Раскрытие физико-химических свойств этих молекул воды на границе раздела фаз имеет решающее значение для оптимизации эффективности фотокаталитического процесса и достижения прорывов в области устойчивого производства водорода.
Исследователи (Чжунцю Линь и другие) под руководством Тошики Сугимото, доцента Института молекулярных наук/Высшего университета перспективных исследований SOKENDAI, всесторонне изучили влияние сетей межфазных водородных связей с использованием различных фотокатализаторов TiO2 и выявили решающую роль структуры/динамики межфазных водородных связей и оптимальной водной среды межфазного взаимодействия для выделения H2 .
Они контролировали толщину адсорбированной воды от субмонослойного до многослойного слоя, точно регулируя давление водяного пара. С помощью этого подхода им удалось напрямую продемонстрировать корреляцию между скоростью образования H2 и микроскопической структурой сетей водородных связей с использованием масс-спектрометрии в реальном времени и инфракрасной абсорбционной спектроскопии.
Независимо от кристаллической структуры фотокатализатора TiO2 ( брукит, анатаз или смесь анатаза и рутила) они наблюдали линейное увеличение скорости образования H2 при адсорбции воды до трех слоев, что указывает на то, что реакционноспособные молекулы воды присутствуют не только в первом адсорбированном слое, но и в нескольких вышележащих слоях.
В этой ситуации инфракрасные спектры четко указали на два различных типа адсорбированной воды на поверхности TiO 2 : интерфейсная вода и жидкоподобная вода. Из-за многочастичных взаимодействий между адсорбированными молекулами воды, жидкоподобная вода, адсорбированная более чем в трех слоях, привела к усилению интерфейсной водородной связи, что затруднило интерфейсный протон-связанный перенос дырок и резко снизило скорость образования H2 .
На основании этих микроскопических данных их исследование показывает, что нанесение трех слоев воды в среде водяного пара является оптимальным для фотокаталитического выделения водорода.
Фотокатализ широко изучался более полувека, преимущественно в средах водных растворов. В этом контексте данное исследование представляет собой потенциальный сдвиг парадигмы, демонстрирующий эффективность сред водяного пара по сравнению с традиционными жидкофазными реакционными системами.
Эти результаты открывают новые возможности для проектирования и разработки межфазной воды на молекулярном уровне с целью разработки более инновационных фотокаталитических систем для производства возобновляемой энергии следующего поколения.
